8月20日，铁良离京，先后前往上海、苏州、南京、芜湖、武昌等地，至次年年初返京时，八个省份最重要的财政来源“土膏捐税”已被铁良收归中央；张之洞、魏光焘等督抚的勇营武装，或被改编或被解散；江南制造局的大笔经费及用人权亦被铁良夺走。至此，地方势力大为削弱，中央实力一时增强。回京后，铁良复奏折文长达万言，详明切实，得到慈禧的赞赏。

1905年（光绪三十一年）二月二十二日，铁良兼署兵部尚书，随即着手从财务上对北洋军“钩稽精核”，使得北洋粮饷捉襟见肘。同时，铁良开始在军中培养自己的势力，他依靠留日归来的宗室后代良弼联络士官学生，与袁世凯嫡系倾轧。对此，袁世凯大为不满。五月二十七日，铁良由兵部左侍郎调回户部右侍郎，兼管钱法堂事务。两个月后，在军机大臣上学习行走，并充督办政务处大臣。十一月拜户部尚书，十二月实授军机大臣。

1906年（光绪三十二年）四月，充督办税务大臣。九月，清廷正式推行官制改革，兵部、练兵处和太仆寺统一为陆军部，铁良卸下军机大臣、户部尚书的职务，专任陆军部大臣。十一月，仍兼充督办税务大臣（一年后由那桐替代）。

1908年（光绪三十四年），慈禧太后、光绪帝去世。其后铁良劝说隆裕太后训政、企图排挤摄政王载沣未遂。于是摄政王载沣在1909年（宣统二年）夏罢免其禁卫军训练大臣之职，调为筹办海军的闲差。铁良也知道自己深受排挤，便于1910年（宣统二年）二月辞去陆军部尚书之职，于是兵权被收归皇室。其墓志铭则记载“噎娼者以公门墙严峻，妨害其营私；憎恶者以公体性忠纯，不与之朋比。于是机牙四出，钓谤飞谋，足使机隍不安，退出枢府”，将被免原因归于犯了小人。载沣等担心铁良与各镇各级将领仍有勾结，于八月将赋闲的他起用为江宁将军。

1911年10月10日（宣统三年八月十九日），武昌起义爆发，各地纷纷响应。11月4日（九月十四日），上海革命党人起义获得胜利，苏州商绅劝说江苏巡抚程德全宣布“起义”，推举为苏州都督。沪、苏革命党人随即筹划夺取江宁（南京）。当时驻守江宁的清军有徐绍祯的陆军第九镇、张勋的江防营和巡防队、督署卫队、驻防旗兵等，由两江总督张人骏、江宁将军铁良统一指挥守城。11月8日（九月十八日），徐绍祯率第九镇在秣陵关起义，旋即由革命党人举为江浙联军总司令，率军会攻江宁。守城清军死命顽抗，战斗十分激烈。12月1日（十月十一日），革命军攻陷天堡城。张人骏、铁良仓皇避匿日本兵舰，逃往上海。清廷革张人骏、铁良职，由张勋护理两江总督。

1912年，铁良回到北京，与载洵、载涛、良弼等结君主立宪维持会（俗称宗社党），不仅反对袁世凯，反对南北议和，反对清帝退位。袁世凯组建内阁后，宗社党作鸟兽散。铁良寓居于天津，开始寻找日本这一“外援”，并时往来于青岛、大连及日本等地，与肃亲王善耆等策划复辟清室。

1917年7月，铁良积极参与“张勋复辟”。其间，溥仪命铁良、张人骏等人为弼德院顾问。闹剧收场后，铁良又奔回天津租界寓居。

1931年，参与策划挟持溥仪前往奉天。日本扶植溥仪成立伪满洲国，铁良也参与其中。

1938年5月11日，铁良在天津英租界戈登道寓所病死。他的墓碑上刻着“皇清诰授光禄大夫建威将军前江宁将军予谥庄靖满洲穆尔察公墓志铭”。

铁良长期与袁世凯负责新军练兵事宜。1904年铁良奉慈禧命令，南下考察江南制造局移厂一事，将八个省份的重要财政来源“土膏捐税”收归中央，又解散地方勇营武装，增强了中央的实力。

无论对于贸易、税收，还是陆海军建制、训练等，铁良“皆深研之而沿窥其奥秘”。根据美国驻南京副领事Gracey的说法，铁良是一位“能干、头脑清楚、聪明敏锐、性格果断”的强势官员。

辜鸿铭：英国人有个“霸王”兰斯东，中国人也有自己的“霸王”铁良。铁良是中国的改良派和革命党的绊脚石，兰斯东勋爵则成为英国激进党和社会主义者的嫌恶对象。中国的革命党人有充分的理由痛恨满人铁良，犹如英国人有足够的理由憎恶兰斯东“霸王”。因为兰斯东和铁良这种人不仅是“霸王”，而且是沙皇——一个上帝派来的可怕沙皇，其特殊使命是“逮捕流氓和无赖”，打击乱臣和贼子，消灭一切混乱与无政府状态。事实上，这两个人，是那欧洲必定要来的、甚至中国也可能要来的超人同类，除非欧洲人和我们中国人马上改弦更张，那个超人将会携带比俾斯麦首相的“铁血”政策更为可怕的东西来，不仅报复性地“改造”我们，而且残害和丑化我们及其全部文明——将文明中的所有精华，其香甜之处，美丽之处，乃至聪慧之处，统统糟塌得面目全非。现代欧洲人还从来没有见过这种可怕超人真正令人恐怖的面孔。大约两千年前，我们中国人就在本国与这个极其骇人的超人面孔打过了照面，直到今天，中国的文人学士一想起他的名字，就不寒而栗。他在中国，人称秦始皇，就是那个修筑长城的皇帝。这种超人，英国的兰斯东和中国的铁良只能算是其虚弱的代表。

据说，铁良执掌陆军部时，有某司员汇报公务，说了当下最时髦的词汇“改良”，铁良立即问：“你刚才说什么？”该司员“惧而谢罪”。无独有偶，同时期另一名大员锡良也忌讳“改良”一词。

慈禧恐袁世凯尾大不掉，将北洋六镇中的一、三、五、六镇尽数划归铁良统领，造成铁良与袁世凯相抗的“均势”。袁世凯随后觐见慈禧，联合奕劻参了铁良一本：“若不去铁，新政必有阻挠。”结果弄巧成拙，慈禧本来已经拟旨，不让铁良等“反对派”再参加御前会议，但袁世凯的表现让她马上改变了主意，将此旨留中不发，贴上“野心家”标签的袁世凯成了众臣攻击的对象。据说，在一次会议上，醇亲王载沣甚至掏出手枪直抵袁世凯胸前大声说：“尔如此跋扈，我为主子除尔奸臣！”经奕劻劝解，方才作罢。随后，清廷颁布上谕，设陆军部，一切军务均归其管辖，任命铁良为该部尚书。袁世凯大势已去，只得主动交归北洋六镇中的四镇。次年，袁世凯被任命为军机大臣兼外务部尚书，明升暗降，失去了最后的军权。袁铁之争，铁良已占了上风。曾担任铁良幕僚的恽宝惠曾道，“铁良敢于这样做，仍由于宫廷之主持。慈禧太后之为人，阴鸷而多智谋，对满汉大臣能恩威并用，权不旁落，绝非一般妇女所能及。”

1904年5、6月间，湖北革命党人张难先、胡瑛、吕大森等人成立科学补习所，在湖北新军中宣传革命排满思想。科学补习所成立不久，就和长沙的华兴会取得联系，准备积极响应长沙起义。不料长沙事败，科学补习所遭到破坏，多数成员还留在当地，继续活动。其中最为突出的事件是王汉、胡瑛谋刺清政府户部侍郎铁良。

1904年8月，铁良以钦差大臣身份南下，巡查各省军事财政，搜刮钱财。1905年1月下旬，铁良由湖南到武汉经河南返回北京。得到此消息，王汉便向刘静庵、胡瑛建议刺杀，鉴于刘静庵年老行动不便，最后由王汉与胡瑛二人担任此使命。王汉、胡瑛初步拟定的行刺地点在汉口大智门车站，但是二人达到火车站时，火车已经开走。王汉便与胡瑛商议，先赴河南彰德寻找时机，这是火车北上的必经站。二人遂携带鹦鹉洲所藏手枪，赶赴彰德预备行刺。二人在彰德潜伏数日，而铁良迟迟不至。胡瑛临阵退缩，王汉遂独承担起刺杀使命。没过几日，铁良乘车到达彰德，此时王汉早已携枪候于站内。见铁良下车，王汉选一有利地点，对准铁良，便举枪射击。然而王汉平时缺乏射击训练，致连发不中。及至清吏四出搜捕，王汉遂投道傍井自杀。次日，铁良命彰德府打捞上尸体，在其遗骸上发现绝命书数千言，“皆阐明民族民权大义，及愤亲贵乱政，愿以身殉，为天下倡。” 胡先伪作旁观者，事后乃托本地商人葬于彰德城外。铁良令彰德府严究。时胡已远飚。

2011年电视剧《辛亥革命》：张春林饰演铁良；

2011年电影《辛亥革命》：张晓林饰演铁良。